Das Kultusministerium versetzte ihn vom Schuldienst an den Athener Rundfunk und später an das Nationaltheater, um ihm Freiraum für seine Kompositionen zu schaffen. Dort komponierte er die Bühnenmusik zu 36 Theaterstücken von griechischen und ausländischen Autoren.
Georgios Kasassoglou große Leidenschaft galt neben der Musik und seiner Familie auch der Lyrik und dem antiken Griechenland.
Das antike griechische Theater zog ihn magisch an. In enger Zusammenarbeit mit den Koryphäen seiner Zeit schrieb er die Musik zu zahlreichen Tragödien und Komödien der griechischen Antike.
Für die Tanzgruppen von Rallou Manou, Manon Renieri u.a. komponierte er Ballettmusik.
In der Periode (1945–1955) arbeitete er mit den bedeutendsten Schriftstellern, Regis-seuren, Bühnenbildern und Schauspielern seiner Zeit eng zusammen.
Er schrieb Essays, Studien über das Thema Musik, Musikkritiken in Zeitungen und Zeitschriften, sowie kritische Abhandlungen über das musikalische Zeitgeschehen.
Awra Theodoropoulou, eine damals namhafte Musikkritikerin, schreibt: „Kasassoglou ist kein Produkt einer bestimmten Schule; man könnte sagen, daß er eine Schöpfung seiner selbst ist. Das Werk von Kasassoglou erstreckt sich über alle Gattungen der Musik außer der Oper.